В 1966 году в Ереван с гастролями приехала актриса Московского театра имени Ленинского комсомола Ольга Яковлева. Волею случая она оказалась на одном из спектаклей Русского драмтеатра, где главную роль исполнял Джигарханян. Игра актера произвела на Яковлеву столь сильное впечатление, что она, вернувшись в столицу, рассказала об этом главному режиссеру Ленкома Анатолию Эфросу. И он, целиком полагаясь на мнение Яковлевой, пригласил Джигарханяна в свой театр.
Вхождение Джигарханяна в столичную театральную и кинематографическую жизнь было достаточно ровным. Этому поспособствовало и то, что именно в 1966 году на широкий экран вышла одна из лучших работ актера в кино — роль Артема Манвеляна в фильме Фрунзе Довлатяна "Здравствуй, это я!" (дебют актера на съемочной площадке состоялся в 1960 году — в фильме "Обвал" он сыграл энергичного и задорного парня Акопа). После фильма Довлатяна киношная карьера Джигарханяна резко пошла вверх — от желающих снимать его не было отбоя. Причем актер мог сниматься сразу в нескольких фильмах одновременно, при этом играя героев диаметрально противоположного плана. Так, в 1967 году Джигарханян играл чекиста Артузова в фильме "Операция "Трест" и в том же году снимался в роли эсера Прошьяна в картине "Шестое июля". В "Новых приключениях неуловимых" Джигарханяну вновь досталась роль отрицательная — его штабс-капитан Овечкин человек умный, но — из лагеря злодеев.
Роль злодея досталась в картине Кеосаяна и актеру столичного Театра-студии киноактера Аркадию Толбузину — начальника контрразведки фронта Леопольда Кудасова. В отличие от Джигарханяна, который совсем недавно начал свой путь в большом кинематографе, за плечами Толбузина была 20-летняя киношная карьера. В ней он переиграл множество персонажей, среди которых были как отрицательные, так и положительные герои. Интересно, что за год до того как Кеосаян пригласил Толбузина на роль белогвардейского офицера, тот сыграл советского генерала в фильмах "Путь в "Сатурн" и "Конец "Сатурна".
Владимир Ивашов начал свой путь в кино в 1959 году, будучи студентом 1-го курса ВГИКа — он сыграл роль Алеши Скворцова в картине "Баллада о солдате". После этого актер записал на свой счет еще несколько картин, причем во всех ему доставались положительные герои. Это фильмы: "Тучи над Борском" (1961), "Семь нянек" (1962), "Тетка с фиалками" (1963), "Герой нашего времени" (1965). Парадоксально, но в фильме "Железный поток" (1967) Ивашов сыграл роль адъютанта красного командира, а два года спустя в фильме Кеосаяна ему уже пришлось перевоплотиться в адъютанта белогвардейского офицера. Кстати, в "Новых приключениях неуловимых" снималась и жена Ивашова — Светлана Светличная, которая сыграла эпизодическую роль красавицы-блондинки (одновременно с этим она снималась в другом хите, и тоже в роли блондинки — в "Бриллиантовой руке").
10 апреля 1968 года съемочная группа фильма "Новые приключения неуловимых" приехала в Ялту для натурных съемок. Однако начать работу не удавалось в течение недели, поскольку из Москвы никак не могло прибыть необходимое оборудование. Наконец эта проблема была преодолена, но тут же появилась новая. Намеченную на 19 апреля съемку пришлось отменить из-за того, что ГУВД Ялты не разрешило перекрыть движение в центре города, где должны были сниматься первые кадры будущего хита. Режиссеру и директору картины пришлось пустить в дело все свои организаторские способности, чтобы уже на следующий день съемочная машина наконец заработала.
Съемка началась в 8 утра и продолжалась до семи часов вечера. Снимались эпизоды на городской площади с участием "мстителей" и многочисленной массовки, изображавшей жителей южного города, находящегося в руках белогвардейцев: первая встреча Бубы с Данькой, устроившимся чистильщиком обуви на городской площади, прямо напротив здания контрразведки; Яшка ест шашлык и внимательно наблюдает за встречей Даньки и Бубы.
21 апреля — Данька чистит обувь офицеру; Валерка докладывает Даньке про свою первую встречу с Овечкиным: "Познакомился я с тем штабс-капитаном…"; автомобиль с Кудасовым подъезжает к контрразведке.
22 апреля — Буба прогуливается по городу с собачкой; два шпика следят за Бубой; Валерка бежит по городу в поисках Бубы.
23 апреля — Буба продолжает гулять по городу с собачкой, его все узнают и приветствуют; Данька идет по городу; Буба не находит Даньку на привычном месте, тут к нему подходят два шпика, а он им: "Я же ждал этого момента всю жизнь, родненькие вы мои!" — и сам тащит их в контрразведку.
24 апреля — прогулка Бубы по городу, но уже без собачки; короткие сценки на городской площади с участием многочисленной массовки (в картину войдут лишь некоторые из этих эпизодов).
26 апреля в Ялту, наконец, добрались актеры, не сумевшие прибыть к началу съемок: Армен Джигарханян, Владимир Ивашов, Сергей Филиппов (он исполнял роль аптекаря Кошкина). В тот же день в Новом городе снимали эпизоды с участием Джигарханяна и Метелкина: штабс-капитан Овечкин и Валерка выходят из ресторана "Палас" и знакомятся.
27 апреля — Буба Касторский продолжает прогулку по городу.
28 апреля — снимались эпизоды в Старом городе: Данька идет по улице и видит, как ее оцепляют солдаты (эпизод в картину не вошел); Данька входит в арку, и мимо него проносятся казаки на лошадях; спиной к камере стоит человек в светлом костюме, с тростью в руках и котелком на голове, это штабс-капитан Овечкин (вместо Джигарханяна, который по неизвестной причине на время покинул съемочную группу, играет его дублер).